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最新《Nature》:克服效率瓶颈,光催化裂解水的太阳能制氢效率超过9%

最新《Nature》:克服效率瓶颈,光催化裂解水的太阳能制氢效率超过9%

  • 分类:行业动态
  • 发布时间:2023-01-05 14:01
  • 访问量:

【概要描述】

最新《Nature》:克服效率瓶颈,光催化裂解水的太阳能制氢效率超过9%

【概要描述】

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​2023年1月4日,美国密歇根大学Zetian Mi等人在最新一期《Nature》杂志上发表题为Solar-to-hydrogen efficiency of more than 9% in photocatalytic water splitting(光催化裂解水的太阳能制氢效率超过9%)的研究论文,团队开发了一种使用纯水、聚光太阳能和氮化铟镓光催化剂的策略,开创性地实现了9.2%的高效率。

原文链接:

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05399-1

  文章简介  

从阳光和水这两种地球上最丰富的自然资源中生产氢燃料的方法为碳中和提供了一个很好的途径。例如光电化学水分解的一些太阳能制氢方法通常需要腐蚀性电解质,这会限制其性能稳定性和环境可持续性。但实际上,清洁的氢可以直接从阳光和水中通过光催化水分解产生。然而,光催化水分解的太阳能制氢(STH)效率一直很低。本研究开发了一种使用纯水、聚光太阳能和氮化铟镓光催化剂的策略,开创性地实现了9.2%的高效率。这一策略的成功源于在最佳反应温度(约70摄氏度)下操作,促进氢-氧正向进化和抑制氢-氧反向重组的协同效应,这可以通过收集太阳光中先前浪费的红外光直接实现。此外,这种依赖温度的策略也实现了从广泛使用的自来水和海水中获得约7%的STH效率,在自然太阳能容量为257瓦的大规模光催化水分解系统中获得6.2%的STH效率。该研究提供了一种利用自然太阳光和水高效生产氢燃料的实用方法,克服了太阳能制氢的效率瓶颈。

  研究内容解读  

首先,研究人员设计了一个温度可控的光催化系统,在相同的集中模拟太阳光下,在30℃至80℃的不同温度的纯水中进行氧化,结果显示STH效率显著依赖于系统的工作温度,并随着温度的升高而显著提高(图2a)。通过改变助催化剂含量和光强,STH效率在70℃时达到最大值(8.8%)。然而,进一步提高温度到80℃并没有提高STH效率。因此,温度是决定当前氧化效率的重要因素。根据这一发现,研究人员设计了一种配备隔热层的系统,直接利用太阳光谱的红外光将系统加热到约70℃,从而避免了维持反应系统温度的任何额外能量消耗。结果表明,加入隔热层后,该系统能够在约70℃的温度下运行。

结构表征

图2性能评价及机理分析

为了进一步研究原子尺度上依赖于温度变化的氢氧复合机理,研究人员利用密度泛函理论(DFT)计算模拟了Co3O4, Rh 和 Cr2O3的反应路径(图2d)。结果表明,Rh上氢氧复合的能量势垒(0.11 eV)远小于Co3O4 (1.03 eV)和Cr2O3 (0.97 eV)上的能量势垒(0.11 eV)。因此,Rh是主要的氢氧复合中心,这与以往实验研究的推测是一致的。
更重要的是,在Rh上氢氧复合过程中,除水解吸外,大多数步骤都是典型的放热过程。因此,将反应体系温度提高到一定范围内,可以较好地抑制Rh辅催化剂上的氢氧复合。由此可见,从30℃到70℃,氢氧复合反应随温度的升高而减弱。在较高温度(80℃)下,氢氧复合反应增强的原因是温度的进一步升高导致氢氧扩散系数的提高,加速了水中的传质,这在氢氧复合反应中占主导地位。因此本研究中,70℃左右是抑制Rh/Cr2O3/Co3O4-InGaN/ GaN NWs上氢氧复合的最佳温度。

为了探索温度依赖型光催化剂的实用性,研究人员还使用了自来水和海水,在Rh/Cr2O3/Co3O4–InGaN/GaN NWs上,在约70℃的温度下产生氢和氧的化学计量比约为2:1(图3a,b)。在10小时试验中获得的STH效率分别为7.4%和6.6%,低于去离子水获得的9.2%。效率降低的原因可能是自来水和海水中存在的离子或其他杂质降低了光催化剂材料的活性。由于使用更高强度的光原则上可以降低材料成本,研究人员操作了一个更大和简单的水分解系统,由a4 cm x 4 cm的光催化剂晶片暴露在集中的阳光下(约16,070 mW cm-2),输出257w(图3c)。室外测试表明,包覆绝缘层的腔室能够保持最佳的工作温度(75 3C)℃,光催化剂晶片在光催化室中使用的最高强度的聚光太阳光下保持稳定(图3C)。在140 min的测试中,系统的平均STH效率为6.2%,是迄今为止报道的自然光下光催化水裂解的最高值之一(图3d)。在140分钟的室外测试中,InGaN/GaN NW的TOF和TON值分别为24063小时和56148小时,表明InGaN/GaN NW光催化剂的有效利用。

图3 实际应用和大规模应用

——END——

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