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《Ceramics International》:立方氧化锆晶格支架的3D打印用于制氢

《Ceramics International》:立方氧化锆晶格支架的3D打印用于制氢

  • 分类:资讯中心
  • 发布时间:2023-12-13 11:17
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【概要描述】制备高多孔3D模式机器人铸造8YSZ支架,并将其浸渍在钯纳米催化剂中,初步研究其在FA制氢中的催化性能的研究。

《Ceramics International》:立方氧化锆晶格支架的3D打印用于制氢

【概要描述】制备高多孔3D模式机器人铸造8YSZ支架,并将其浸渍在钯纳米催化剂中,初步研究其在FA制氢中的催化性能的研究。

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2023年4月11日,捷克科学院和马德里奥诺玛大学的研究人员在《Ceramics International》上发表题为3D printing of cubic zirconia lattice supports for hydrogen production的研究论文,报道了关于制备高多孔3D模式机器人铸造8YSZ支架,并将其浸渍在钯纳米催化剂中,初步研究其在FA制氢中的催化性能的研究。8YSZ支架在机械铸造后,进行了流变学表征,并在不同温度下进行了烧结,以在浸渍步骤后将Pd纳米颗粒固定在陶瓷细丝上所需的高孔隙率与足够抗压强度之间找到适当平衡,并支持催化固定床反应器的苛刻条件。

原文链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0272884223010349

 

 

  研究简介  

 

讲述了一种生产氢气的催化方法,采用轻质高多孔的3D模式的8mol%钇稳定立方氧化锆支架,进行机器铸造,热处理和浸渍钯(Pd) 催化纳米颗粒,然后使用固定床反应器用于可再生甲酸(FA)的催化脱氢。通过这种方法,连续生成无co的H2, FA转化率为32%。

 

 

图1 a) 8YSZ油墨的表观粘度(η)与剪切速率(γ˙)的关系;b)剪切储存(G′)和损失(G′′)模量与剪切应力(τ)的关系。

 

 

 

图2 a)一套经过不同温度热处理的8YSZ支架。插图对应于CAD模型。b) 8YSZ-1200支架的光学图像,显示了图案结构的开放通道和细丝。断裂3D 8YSZ-1200的FESEM显微图显示了打印的堆叠层(c),一根棒的细节(d)。1000℃ (e)和1400℃(f)烧结棒表面微观结构的FESEM图像。

 

 

 

图3 a)应力-应变曲线代表样例;b)不同温度(1000 ~ 1400℃)烧结8YSZ支架的平均抗压强度(σc)与总孔隙率(πtotal)的比值。

 

 

 

图4 在1200℃和1400℃烧结的支架和致密球团的离子电导率的Arrhenius表示。a)表观总电导率(σapp)由结构的外部尺寸决定;b)考虑穿过三维结构的接触杆的导电面积,对支架进行修正的σN

 

 

 

图5 a) 3D 8YSZ-1200支架(左)与新鲜3D Pd/8YSZ催化剂(右)的比较,b)新鲜3D Pd/8YSZ催化剂的钯核水平XPS谱,c)新鲜3D Pd/8YSZ催化剂的8YSZ颗粒表面的一些钯纳米粒子的TEM显微照片。

 

 

 

图6 研究了三维Pd/8YSZ催化剂对FA分解连续制氢的催化性能。FA转化率(XFA)和气体流速(Qgas)作为在流时间的函数,使用以下操作条件:CFA,0 = 1 M, QL = 0.25 mL min-1,WCAT = 4 g, T = 55℃,P = 1 atm。

 

 

 

图7 三维Pd/8YSZ催化剂催化FA分解反应产生的气体中H2摩尔百分比和H2/CO2摩尔比。

 

 

 研究结论 

 

实验结果表明,通过机械铸造使用假塑性水性油墨制造的无框架圆柱形细胞8YSZ支架具有屈服应力为380 Pa。通过在不同温度下(1000-1400℃)烧结打印的图案结构,可以开发出轻量级的3D陶瓷支架。这些支架的总孔隙率可以调控在88%至75%之间,杆孔隙率为61%至14%,8YSZ晶粒尺寸为20 nm至2 μm。根据不同的应用需求,抗压强度可以在0.6至6.9 MPa之间控制。在烧结温度为1400℃时,8YSZ支架表现出离子导体的性质,其电导率在800℃左右为5 S m-1,适用于电解质膜的应用。

在烧结温度为1200℃时,高多孔3D打印结构均匀涂覆Pd纳米颗粒,形成了3D Pd/8YSZ催化剂。该催化剂可以被用于可再生FA的催化脱氢反应,连续产生无CO的H2。在固定床反应器中,Pd0和Pd+2的FA转化率达到了32%。这是首次将基于3D催化剂的结构反应器应用于此类脱氢反应。

——END——

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